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わかりました！ 猫の「ニュートロン」は、正に帯電したソファの後ろで動けなくなっている一価過レニウム酸塩マウスを監視しています。 中性子反射率測定と非経験的分子動力学を通じて、酸化還元ポリマー界面におけるオキシアニオンの選択性についての洞察が得られ、電気吸着挙動に対する溶媒和とイオン電荷の影響が解明されます。 JACS Au ジャーナルの表紙。 クレジット: Xiao Su (イリノイ大学アーバナ・シャンペーン校グレンジャー工科大学)
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猫の「ニュートロン」は、正に帯電したソファの後ろで動けなくなっている一価過レニウム酸塩マウスを監視しています。 中性子反射率測定と非経験的分子動力学を通じて、酸化還元ポリマー界面におけるオキシアニオンの選択性についての洞察が得られ、電気吸着挙動に対する溶媒和とイオン電荷の影響が解明されます。 JACS Au ジャーナルの表紙。 クレジット: Xiao Su (イリノイ大学アーバナ・シャンペーン校グレンジャー工科大学)
JACS Au に掲載された新しい論文の中で、イリノイ大学アーバナ・シャンペーン校の研究者らは、重要な材料の回収とリサイクル、および環境修復への影響を考慮して、金属ポリマーに対する溶媒和とイオン価数の影響を分析しました。
化学・生体分子工学（ChBE）のシャオ・スー教授が研究を主導し、レドックスポリマーに対する一価および二価のアニオンの選択性「優先性」の背後にある科学を調査した。 言い換えれば、電極がレドックスポリマーフィルムでコーティングされ、電位が印加されると、あるイオンがレドックスポリマーを優先し、別のイオンが優先しないのはなぜかということです。
「アイデアはシンプルです」とスー氏は語った。 「電位を印加するとイオンが結合するので、必要なイオンに対して選択性を与える表面が必要になります。その後、反対の電位を印加することでイオンを再生できます。したがって、完全に電気化学的に駆動されるイオンが得られます。 、イオン分離を行う環境に優しい方法。このプロセスの核心は、なぜイオンがそのような方法で電極を好むのかを理解することです。」
研究チームは、溶媒和が選択性の決定に役割を果たしていると仮説を立てました。 オークリッジ国立研究所のジム・ブラウニング、ハンユー・ワン、マット・ドゥーセと協力して、チームは 中性子反射率測定法 (NR) 電位を印加したときにフィルムの膨潤とポリマーに入る水の量と分布を観察します。 このケースでは、親水性/疎水性の異なる 2 つの薄いレドックス活性金属ポリマー フィルム、ポリ(ビニル フェロセン) (PVFc) とポリ(3-フェロセニルプロピル メタクリルアミド) (PFPMAm) を使用し、モリブデンからレニウムを分離することを目標としました。
レニウムを含む溶液およびモリブデンを含む同等の溶液中で、PVFc および PFPMAm 膜にそれぞれ膜を還元または酸化するのに十分な電位を印加して、一連の還元/酸化電位ステップを適用しました。 彼らは、NR と分光エリプソメトリー (SE) を使用して膨潤を追跡し、電気化学的水晶微量天秤 (EQCM) を使用して界面での正味質量変化を監視しました。 太平洋岸北西部国立研究所の共同研究者であるマン・グエン氏とヴァンダ・グレザコウ氏は、初めて実験を実施した。 分子動力学 (AIMD) 計算 – 電極で起こる物理現象をシミュレートする強力なツール。
NR、SE、EQCM はその場で使用され、研究者らにこれまでよりも明確な挙動の分子像を得るまたとない機会を与えました。
「中性子は、実際の作業条件下でポリマー中の水の動きを追跡する鍵でした」と、ChBE 博士のリカルド・カンデアゴ氏は述べています。 論文の第一著者である学生。 「複数の現場技術とシミュレーションを使用することで、システムの全体像を把握しました。」
彼らの分析により、PVFc フィルムと PFPMAm フィルムは両方とも、一価アニオンであるレニウムの存在下では膨潤しますが、二価アニオンであるモリブデンの存在下では膨潤しないことがわかりました。
「溶媒和が実際に役割を果たしていることがわかりました。より疎水性の高いポリマーである PVFc は、溶媒和が最も少ないアニオン、この場合はレニウムを好みます」と Su 氏は述べています。 「そして、二価の陰イオンが入ってくると、実際にはフィルムを静電的に架橋する傾向があるため、再生可能ではありません。基本的に、これらのフィルムは、単一電荷イオンを捕捉するのに非常に優れています。」
Su氏は、彼らの発見は、材料リサイクルや金属回収などのイオン分離を含むより良いシステムの開発に役立つだろうと述べた。 たとえば、レニウムは触媒として使用される有価金属であると同時に、分離が困難な放射性元素であるテクネチウムの類似体でもあります。 核廃棄物レニウムの回収は戦略的な金属リサイクルにとって非常に重要です。 しかし、これらの高度な特性評価方法は、金属ポリマーだけでなく、より広範なクラスのポリマーにも使用できます。これは、次のようなプロセスにとってより優れたシステムを意味します。 水処理 そして環境修復。
「この理解は、これらのツールを使用することによってのみ可能であり、それは私たちに多くの洞察を与えることができます」とスー氏は言いました。 「そのため、異なる電荷を持つイオンや異なる溶媒和特性を持つイオンを捕捉できるシステムを設計するときに、いくつかの設計原則を確立するのに役立ちます。全体として、これは非常に基礎的な研究ですが、将来的には実用的な応用が期待できる研究です。」ライン。”
論文「Unraveling the role of Solvation and Ion Valency on Redox-Mediated Electrosorption through In Situ Neutron Reflectometry and Ab Initio Molecular Dynamics」が入手可能です オンライン。
詳しくは：
Riccardo Candeago et al、In Situ Neutron Reflectometry および Ab Initio Molecular Dynamics による酸化還元媒介電気吸着における溶媒和とイオン価数の役割の解明、JACS Au (2024)。 DOI: 10.1021/jacsau.3c00705
雑誌情報:
ジャックス・オー
1713007985
#研究者は金属ポリマーに対する溶媒和とイオン価数の影響を研究しています
2024-04-13 10:54:33