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「ランドマークペーパー」は、環境が個々の触媒原子にどのように影響するかを明らかにしています。研究

単一原子触媒中の異なるプラチナ原子の配位環境は、プラチナNMR分光法を使用してスイスの研究者によって測定されています。結果は、単一原子触媒の活性が原子の基質への結合にどのように依存するかを示しており、合理的な触媒設計の新しい機会を開く可能性があります。 単一原子触媒は通常、金属（多くの場合、プラチナなどの貴金属）で構成され、窒素機能化炭素などのサポートに原子的に分散します。触媒部位は、金属とサポートの間の界面にあります。顕微鏡技術は、触媒表面上の金属の分散を特徴付けることができますが、 JavierPérez-Ramírez EthZürichでは、これは不十分であると説明しています。 「存在する技術は平均を提供します」と彼は言います。 新しい仕事では、ペレス・ラミレスのグループの研究者と Christophe Copret EthZürichでは、フランスとデンマークの同僚とともに、窒素機能化炭素サポートに分散したプラチナを含む単一原子触媒で固体州のプラチナ-195 NMR分光法を実施しました。 NMRは長波長マイクロ波放射を使用するため、これは高い空間分解能を生成しませんでした。しかし、プラチナ-195原子の化学的シフトはサポートへの結合に依存しており、この情報はスペクトルの理論分析から回復することができました。 「あなたがオペラにいて、すべての歌手が一緒に歌っていると想像してください。私たちはすべての個々の声を聞いて、声の分布が何であるかを伝えなければなりません」とコペレットは説明します。 研究者は、同じ触媒の設計のための異なる合成プロトコルが、触媒が顕微鏡下で同じように見える場合でも、著しく異なる配位環境をもたらす可能性があることを示しました。これは、研究者が活性な単一原子触媒を確実に生成する際に遭遇する困難を説明することができます。研究者はまた、触媒部位の調整に対するさまざまなサポートの効果を研究しました。最後に、彼らは、アセチレンの水塩素化の単一原子プラチナ触媒が、河川での複数時間後にどのように変化し、その間に触媒がゆっくりと非アクティブ化されたかを調べました。 「反応の前後の触媒にはまだ単一の原子がありましたが、それらは同じではありませんでした」とコペレットは言います。 研究者は現在、彼らと他の人が、触媒がより多くのアクティブサイトを持つことを可能にする修正された合成プロトコルを設計できることを望んでいます。 「触媒において、構造は機能を決定します」とペレス・ラミレスは言います。 「数人の兵士だけが戦いをしているのであれば、それは無意味です。」 「それは絶対に画期的な論文です」と固体NMR分光師に同意します ロブ・シュルコ フロリダ州立大学で。彼は、作品のルーツは、1981年のNMRパイオニアチャールズスリヒターによるレポートにあり、当時イリノイ大学ウルバナシャンペーン校で、プラチナ触媒のプラチナNMRスペクトルが炭素単酸化物などの分子の吸着によって大幅に変化したと述べています。 「これは、チャーリー・スリッヒターによる初期の仕事から、人々が本当にプラチナNMRでやりたいことへの完全な円形の進化のようなものであり、彼がここでやっていることは間違いなくルテニウム、ロジウム、おそらくパラジウムなどの他のプラチナグループ要素に拡張できると思います」と彼は結論付けています。 #ランドマークペーパーは環境が個々の触媒原子にどのように影響するかを明らかにしています研究